澳门大学应用物理及材料工程研究院博士生王刚在二维钙钛矿材料中发现了一种反常的非线性吸收切换现象,为低维半导体材料非线性吸收过程的基本认知带来了新的突破,对开发新型非线性器件如全光开关、雷射脉冲整形等有着重要的指导意义。相关研究已经发表于国际着名期刊《自然‧通讯》(Nature communications)。
在非线性光学领域,饱和吸收(SA)和反饱和吸收 (RSA) 作为重要的两种光强调控手段,已经在脉冲镭射,全光开关,光学防护,生物成像等领域取得了重要的应用。值得注意的是,在特定条件下,饱和吸收和反饱和吸收能够共存。按照传统的标准非线性吸收模型,这种迭加会导致材料非线性吸收回应随着光强增加出现从饱和吸收向饱和吸收的转换。然而在该工作中,这种固有的认知在二维钙钛矿材料中被打破。在过去的数年间,钙钛矿材料凭藉其优秀的光电特性,已经在光伏、发光等领域获得了显着的成就。同时,钙钛矿材料中强的光与物质相互作用也赋予其不俗的非线性光学性质。尤其是新兴的低维钙钛矿材料,强激子效应的参与不但提高了非线性回应强度,同时也带来了一些新的非线性光学性质。
在准二维钙钛矿材料(PEA)2FAPb2I7中,研究者发现,随着激发光强增大,材料呈现出反常的RSA向SA过度的特性。这种与传统非线性吸收理论完全相悖的结果引起了研究团队的极大兴趣。借助超快瞬态吸收光谱技术,研究者发现该反常非线性吸收转换现象是源自多体相互作用引起的宽频吸收增强效应和非热化流子引起的吸收漂白的竞争结果。准二维钙钛矿中非热化载流子“费米海”所引起的超快吸收奇异性被首次观测到。同时,通过对比三维和准二维钙钛矿的非线性吸收光谱,研究者发现热载流子效应是调节材料非线性吸收回应的重要因素。准二维钙钛矿材料中超快的热载流子冷却是实现反常RSA-SA转换的关键。通过控制钙钛矿材料的维度和成分,研究者分别实现纯RSA,RSA-SA切换,纯SA回应,显示出钙钛矿材料灵活可调的非线性回应特性。该研究成果以“准二位钙钛矿中热载流子调控的反常非线性吸收转换”(Hot-carrier tunable abnormal nonlinear absorption conversion in quasi-2D perovskite)为题发表于国际知名综合类期刊《自然‧通讯》。
该研究主要通讯作者为澳门大学应用物理及材料工程研究院邢贵川教授,论文第一作者为在读博士生王刚。该研究论文由澳门特别行政区科学技术发展基金(檔案编号:0044/2020/A1, 0082/2021/A2)和澳门大学(檔案编号:MYRG2020-00151-IAPME)资助。
研究全文可参阅:https://www.nature.com/articles/s41467-022-34705-8
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