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澳門大學應用物理及材料工程研究院博士生王剛在二維鈣鈦礦材料中發現了一種反常的非線性吸收切換現象,為低維半導體材料非線性吸收過程的基本認知帶來了新的突破,對開發新型非線性器件如全光開關、雷射脈衝整形等有著重要的指導意義。相關研究已經發表於國際著名期刊《自然‧通訊》(Nature communications)。
在非線性光學領域,飽和吸收(SA)和反飽和吸收 (RSA) 作為重要的兩種光強調控手段,已經在脈衝鐳射,全光開關,光學防護,生物成像等領域取得了重要的應用。值得注意的是,在特定條件下,飽和吸收和反飽和吸收能夠共存。按照傳統的標準非線性吸收模型,這種疊加會導致材料非線性吸收回應隨著光強增加出現從飽和吸收向飽和吸收的轉換。然而在該工作中,這種固有的認知在二維鈣鈦礦材料中被打破。在過去的數年間,鈣鈦礦材料憑藉其優秀的光電特性,已經在光伏、發光等領域獲得了顯著的成就。同時,鈣鈦礦材料中強的光與物質相互作用也賦予其不俗的非線性光學性質。尤其是新興的低維鈣鈦礦材料,強激子效應的參與不但提高了非線性回應強度,同時也帶來了一些新的非線性光學性質。
在准二維鈣鈦礦材料(PEA)2FAPb2I7中,研究者發現,隨著激發光強增大,材料呈現出反常的RSA向SA過度的特性。這種與傳統非線性吸收理論完全相悖的結果引起了研究團隊的極大興趣。借助超快瞬態吸收光譜技術,研究者發現該反常非線性吸收轉換現象是源自多體相互作用引起的寬頻吸收增強效應和非熱化流子引起的吸收漂白的競爭結果。准二維鈣鈦礦中非熱化載流子“費米海”所引起的超快吸收奇異性被首次觀測到。同時,通過對比三維和准二維鈣鈦礦的非線性吸收光譜,研究者發現熱載流子效應是調節材料非線性吸收回應的重要因素。准二維鈣鈦礦材料中超快的熱載流子冷卻是實現反常RSA-SA轉換的關鍵。通過控制鈣鈦礦材料的維度和成分,研究者分別實現純RSA,RSA-SA切換,純SA回應,顯示出鈣鈦礦材料靈活可調的非線性回應特性。該研究成果以“准二位鈣鈦礦中熱載流子調控的反常非線性吸收轉換”(Hot-carrier tunable abnormal nonlinear absorption conversion in quasi-2D perovskite)為題發表於國際知名綜合類期刊《自然‧通訊》。
該研究主要通訊作者為澳門大學應用物理及材料工程研究院邢貴川教授,論文第一作者為在讀博士生王剛。該研究論文由澳門特別行政區科學技術發展基金(檔案編號:0044/2020/A1, 0082/2021/A2)和澳門大學(檔案編號:MYRG2020-00151-IAPME)資助。
研究全文可參閱:https://www.nature.com/articles/s41467-022-34705-8